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【成果】我院郭云龙副教授等在ES&T期刊上发表“微液滴水-气界面碘离子的自发活化”方面的最新学术论文
2023-10-30 09:22(阅读)

近日,广东工业大学环境健康与污染控制研究院、环境科学与工程学院安太成教授团队与法国里昂催化与环境研究所Christian George教授团队合作在非均相界面化学方面取得最新研究进展,研究成果以《Spontaneous Iodide Activation at the Air−Water Interface of Aqueous Droplets》为题在Environmental Science & Technology2023, 57, 15580-15587期刊上接收发表,其中广东工业大学为第一通讯单位。该研究工作通过严格的对照实验,明确解析了含碘离子水-气界面处可自发生成碘原子的机理;且通过改变将体相NaI溶液雾化成微液滴的雾化气体组成等实验条件,阐述了微液滴水-气界面上活性碘物种的自发生成机制。总的来说,由于海洋大气环境中含卤素离子液滴的普遍存在,该研究工作可为大气环境中活性卤素物种的来源及其影响提供新的思路和研究方法。

论文网址:https://doi.org/10.1021/acs.est.3c05777

本研究通过实验揭示了原子和分子碘物种(II2)可在含碘离子微液滴水-气界面处的自发暗生成机制,且发现该生成过程不需要添加任何催化剂、氧化剂、光照等外部驱动力。具体来说,是在不同粒径尺寸的含碘离子微液滴水-气界面处观察到液滴内I3-的形成以及气相I2的释放;这是因为无论是在气相还是液相中,电子清除剂的存在都会促进这两种产物(I3-I2)的生成,且发现该反应遵循Langmuir-Hinshelwood机制,表明这一反应是一个界面电荷分离过程。以上这些观察结果与界面碘离子的氧化反应结果相一致,这可能是由在水-气界面处形成的强电场所诱导的,随后发生了碘原子的液相溶液反应,从而生成了一系列的碘物种。由于含卤素离子液滴的普遍存在,这种界面来源的活性卤素物种可能会影响大气多相氧化化学,对空气质量、气候和健康具有重要的影响。

图文摘要:

英文摘要:

We present experimental evidence that atomic and molecular iodine, I and I2, are produced spontaneously in the dark at the air−water interface of iodide-containing droplets without any added catalysts, oxidants, or irradiation. Specifically, we observe I3-formation within droplets, and I2emission into the gas phase from NaI-containing droplets over a range of droplet sizes. The formation of both products is enhanced in the presence of electron scavengers, either in the gas phase or in solution, and it clearly follows a Langmuir−Hinshelwood mechanism, suggesting an interfacial process. These observations are consistent with iodide oxidation at the interface, possibly initiated by the strong intrinsic electric field present there, followed by well-known solution-phase reactions of the iodine atom. This interfacial chemistry could be important in many contexts, including atmospheric aerosols.

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